Ich würde bei einer so extrem auf die Abgaswerte ausgerichteten Laderegelung der Lichtmaschine nicht nur auf die Spannungswerte schauen. Mein Brabus fährt nach dem Kartstart die ersten Kilometer auch nur auf Batteriestrom, bevor da was geladen wird. Sind schonmal die Steuergeräte ausgelesen worden?
Es gibt ansonsten für die Fehler nur wenige Ansatzpunkte, die von den jeweiligen genauen Symptomen abhängen. An erster Stelle käme bei mir der Zündanlassschalter am Zündschloss dran. Das ist vermutlich auch so ein gefettetes Teil, wie die beiden Hebel an der Lenksäule. Härtet das Fett aus, gibt es Kontaktprobleme. Hatte ich bisher einmal, allerdings nicht beim Smart. Dann, wie bereits von Plontine erwähnt, die Verschraubungen der großen Masse- und Batteriekabel - dabei zur Sicherheit auch gleich die Kabel auf Durchgang prüfen und dabei bewegen - und natürlich die Leitungen zum Anlasser. Ist alles mit ein Bisschen Aufwand verbunden, weil nicht so toll erreichbar, aber eine solche Fehlersuche im SC kostet richtig.